通辽地区农田土壤中多氯联苯分布特征及生态风险评价
鲁垠涛a,b, 刘明丽a,b, 王静a,b, 张士超a,b, 姚宏a,b, 孙绍斌a,b
北京交通大学 a.土木建筑工程学院,b.水中典型污染物控制与水质保障北京市重点实验室,北京 100044

第一作者:鲁垠涛(1978-),女,吉林长春人,副教授,博士.研究方向为土壤、地下水面源污染. email:luyt@bjtu.edu.cn.

摘要

为揭示污灌区农田土壤中多氯联苯(PCBs)的污染水平,解析不同再生水对土壤中PCBs的影响,选取通辽地区6个不同灌区,分析土壤样品中的48种PCBs,采用环境质量标准和毒性当量因子法进行生态风险评价.结果表明:PCBs总浓度为0.36~2.44 ng·g-1,7种指示性PCBs浓度范围在0.05~0.38 ng·g-1,其中处理后工业废水灌溉区PCBs污染程度最大.土壤中PCBs同系物组成以三、四氯联苯所占比例最高,其次是二氯联苯及五氯联苯.土壤样品中PCBs浓度呈现深层土壤低于表层土壤的趋势.主成分分析发现,污灌农田土壤主要来源于变压油的泄漏及大气的干湿沉降.从整体上看,通辽农田土壤污染水平或毒性当量处于较低生态污染水平,生态环境评价结果表明,研究区域生态风险小,但污水的长期灌溉会增大土壤的生态风险.

关键词: 环境科学; 土壤; 多氯联苯; 再生水; 灌溉; 土壤; 生态风险
中图分类号:X833
Distribution characteristics and ecological risk assessment of polychlorinated biphenyls in farmland soil of Tongliao City
LU Yintaoa,b, LIU Minglia,b, WANG Jinga,b, ZHANG Shichaoa,b, YAO Honga,b, SUN Shaobina,b
a.School of Civil Engineering,b.Beijing Key Laboratory of Aqueous Typical Pollutants Control and Water Quality Safeguard, Beijing Jiaotong University, Beijing 100044, China
Abstract

In order to investigate the residues of polychlorinated biphenyls (PCBs) in the agricultural soil of sewage irrigation areas, and analyze the effects of different reclaimed wastewater on PCBs in soil, we analyzed 48 types of PCBs congeners of soil samples from 6 irrigation areas of Tongliao City, and assessed the ecological risks by using environmental quality standard and toxicity equivalent factors method. The results showed that the total concentrations of PCBs were between 0.36 ng·g-1 and 2.44 ng·g-1, the total concentrations of seven indicative PCBs ranged from 0.05ng·g-1 to 0.38ng·g-1, and the total concentrations of PCBs in soil from the treated industrial wastewater irrigation areas were the highest. Tri-CBs and tetra-CBs took up the max proportion of the homologues of PCBs, and di-CBs and penta-CBs were in the next place respect tively. It showed a trend that the concentration of PCBs in deep soil samples was lower than that in surface soil samples. Principal component analysis revealed that PCBs in farmland soil was mainly from domestic transformer oil leakage and atmosphere deposition. Overall, the pollution level and toxic equivalence of PCBs in farmland soil of Tongliao City were at a lower level. Risk assessment indicated that the environmental risk in farmland soil of Tongliao City was at a lower level, but the long-term irrigation of wastewater can increase the ecological risk of soil.

Keyword: environmental science; soil; PCBs; reclaimed wastewater; irrigation; risk assessment

多氯联苯(Polychlorinated Biphenyls, PCBs)是《斯德哥尔摩公约》中明确禁止的典型持久性有机污染物, 因其有良好的绝缘性、导热性和惰性被广泛应用于电力、塑料、化工和印刷等行业[1].中国在1965到1974年间生产了将近10 000 t的PCBs(PCBs在1974年被禁止生产), 其中包括将近9 000 t的1号PCBs(含氯量42%)及1 000 t的2号PCBs(含氯量54%), 其氯成分含量分别类似于国际上美国生产的多氯联苯1242和1254[2].有关PCBs残留的报道主要集中在水体、沉积物和土壤中[3, 4, 5, 6, 7], 特别是由于其具有亲脂性和抵抗生物降解性, PCBs能够在环境中长期存在, 成为公众最关注的全球污染物之一, 严重威胁着环境及人类的健康[4, 8].

多项研究表明, 污灌区土壤中有机污染物含量明显高于背景值, 造成了不同程度的土壤污染[9].目前国内对多氯联苯已有相关报道, 但调查区域主要集中在长江三角洲、珠江三角洲及典型固废拆解地[10, 11, 12, 13]等污染严重的地区, 对于不同水源水对农田土壤的影响研究较少.通辽市是国家、自治区商品粮基地, 由于需水量高, 淡水资源缺乏, 有很久的污水灌溉历史, 而目前针对此地多氯联苯的研究较少.本文作者对通辽农田土壤PCBs残留量进行分析, 探讨其分布特征、来源和风险水平, 有助于评价该区域农田表层土壤中PCBs的污染现状, 为再生水对农田土壤的影响提供数据支撑.

1 材料和方法
1.1 采样区域

选择通辽市科尔沁区污灌区进行研究, 通辽市坐落于内蒙古东部, 主要种植作物为玉米, 属于温带大陆性气候, 北部为大兴安岭山地、中部为平原、南部为黄土丘陵, 年降雨量在350~400 mm, 常年干旱, 地表水严重缺乏.由于需水量高及淡水资源缺乏, 通辽市当地农民引用城市周围工厂的生产排水及城市废水进行农业灌溉.

目前该地区灌溉用水主要来自A、B、C 3个灌渠:A灌渠主要为生活污水、B灌渠为60%生活污水和40%工业废水、C灌渠绝大部分是工业废水, 工业废水主要来自于味精厂、淀粉厂和啤酒厂等.采样区分为孔家乡清、污灌区(A灌渠), 二道河清、污灌区(B灌渠), 木里图清、污灌区(C灌渠).

1.2 样品采集

2012年9月, 根据通辽灌渠分布情况, 对通辽市6个采样区域进行样品采集.共布设16个采样点, 其中6个采样点同时采集土壤剖面样品, 对84种同系物进行检测, 共检出48种PCBs, 每个采样区域分为污灌区及清灌区, 采样点如下:孔家乡(W1, G1), 二道河(W2, G2), 木里图(W3, G3), 采样点分布图及具体信息见图1及表1.

图1 土壤采样点分布图Fig.1 Distribution map of soil sampling points

表1 土壤采样点描述 Tab.1 Description of soil sampling points

表层土壤按照梅花布点法, 采取每个样点表层 0~20 cm的土壤; 剖面土壤样品运用连续采样方法进行采集, 以10 cm为一层, 并且以地表为基准, 采集 8 层土壤为一个剖面, 按每10 cm为一层, 采集土壤, 具体深度分布如下:20~30 cm、30~40 cm、40~50 cm、50~60 cm、60~70 cm、70~80 cm、80~90 cm、90~100 cm.为避免样品污染, 样品采集过程中均使用不锈钢或金属容器, 土壤样品去除其中的石子、贝壳、虫子、植物碎片等杂物, 后迅速放入事先处理好的铝盒内, 置于零下20℃度的条件下保存, 经冷冻、干燥、研磨、过100目筛网后, 进行后续处理.

1.3 样品分析

准确称取10 g土样与10 g无水硫酸钠放入已萃取过的纸袋中, 置于索氏提取器, 用250 mL体积比为1∶ 1的丙酮/正己烷混合溶剂于70 ℃水浴中提取24 h, 使溶剂回流速率保持在6次/h左右.萃取液经无水硫酸钠过滤除水后, 在水浴温度为30± 1 ℃情况下旋转蒸发至2~3 mL, 浓缩液经净化柱净化(净化柱自下而上依次填充:2 cm无水硫酸钠, 10 g硅胶, 2 cm无水硫酸钠), 并用120 mL体积比为1∶ 1的正己烷/二氯甲烷混合液淋洗出PCBs, 淋洗液再次经过旋转蒸发至2~3 mL, 最后经高纯柔和氮气吹脱至1 mL, 转移到棕色色谱瓶, 密封摇匀, 准备气相色谱质谱联用仪上机分析.

1.4 仪器分析

多氯联苯分析采用气相色谱/质谱联用法.测试仪器为Agilent 6890— 5975型气质联用仪.气相条件设置为:色谱柱为DB— 5MS型柱(30 m× 0.25 mm× 0.25 μ m); 柱温70 ℃保持1 min, 然后以10 ℃/min的速度升温至160 ℃, 再以2 ℃/min的速度升温至280 ℃, 保持10 min; 恒流无分流进样2.0 μ L, 载气为高纯He(99.999%), 进样口温度250 ℃, 传输线温度280 ℃.采用内标曲线法定量.

1.5 质量保证及质量控制

在样品分析过程中, 每9个样品作为一批处理, 同时增加1个空白样、1个平行样及1个加标样, 所有样品进行相同的处理, 分别监测人为影响情况、实验的重视性及方法的回收率, 采用添加代标指示物(PCB155)及内标指示物(PCB30、PCB204)的方法进行样品处理和分析过程的回收率控制, 且回收率在 84%~127% 之间, 符合美国 EPA方法对代标回收率在 70%~130%之间的要求.

2 结果与讨论
2.1 表层土PCBs浓度及同系物组成

表层土PCBs浓度范围在0.36~2.44 ng· g-1, 如图2所示, 污灌区域W1、W2、W3平均浓度分别为1.174、1.510、1.563 ng· g-1, 清灌区G1、G2、G3平均浓度分别为0.996、0.697、0.698 ng· g-1.PCBs产品中含有较多的PCBs指示同系物(PCB28、PCB52、PCB101、PCB118、PCB138、PCB153、PCB180), 常被用来研究PCBs污染状况[14, 15], 在该色谱研究条件下, PCB31和PCB28无法分离, 因此用PCB31与PCB28的总和代替PCB28.将研究区域指示性PCBs的污染水平与其他地区比较[1, 16, 17, 18, 19, 20, 21, 22, 23], 如表2所示.可见, 通辽农田表层土中的PCBs浓度低于部分欧洲国家和地区的水平, 高于土耳其; 与我国其他地区相比, 通辽地区PCBs浓度处于较低水平.表明通辽农田土壤有一定PCBs积累, 但污染并不严重.

图2 通辽市不同采样区表层土壤中PCBs平均浓度及同系物组成情况Fig.2 Average concentration of PCBs and the composition of PCBs homologues in surface soil of different sampling areas in Tongliao City

表2 不同国家或地区表层土中PCBs浓度比较 Tab.2 Comparison of average concentrations of PCBs in surface soil of different countries or districts

表2可见, 指示性PCBs浓度范围在0.05~0.38 ng· g-1, 清灌区和污灌区平均浓度分别为0.11、0.20 ng· g-1.荷兰规定7种指示性PCBs的土壤修复目标值及干预值分别为20 ng· g-1和1 000 ng· g-1[24], 研究区域土壤中7种指示性PCBs平均含量远低于土壤修复目标值, 故通辽地区土壤处于低污染水平.

如图2(a)所示, 二道河清灌区PCBs浓度最低, 为0.697 ng· g-1, 木里图污灌区检测到的浓度最高, 达到1.563 ng· g-1, 图中所示污灌区的PCBs浓度大大高于清灌区, 证明污水灌溉对于PCBs的积累有重要贡献, 尤其是工业废水影响最大; 同时说明污水处理厂排出的再生水有不同程度上的PCBs污染, 这是由于PCBs在高有机物质含量的基质中有积累性[7].由图2(b)所示, 采样区域的PCBs同系物组成情况大致相同, 三氯、四氯联苯所占比例最高, 占到了总浓度的68%~78%, 其次是二氯及五氯联苯.我国的PCBs产品以三氯联苯和五氯联苯为主, 五氯联苯易降解为四氯联苯, 所以推测一部分四氯联苯来源于五氯联苯的降解.

2.2 土壤中PCBs的垂直分布

为了进一步研究土壤中不同PCBs同系物的迁移趋势, 对6个土壤剖面的PCBs同系物垂直分布特征进行研究, 如图3所示.G1、W1土壤剖面中PCBs的浓度随着深度的加深呈递减的趋势, W2、W3土壤剖面中也为深层土壤浓度偏低的趋势, 各区域PCBs同系物的组成也有所不同, W1、W2、W3采样区域, PCBs浓度峰值集中在外层土壤(0~50 cm), 此趋势与其他研究类似[25].6个采样区域中三氯、四氯联苯占主要地位, 其次是五氯、二氯联苯, G2、G3区域PCBs随着深度的加深未见明显减少, 但其PCBs含量较少, 远未达到污染水平, 因而迁移特征并不明显.

图3 PCBs同系物平均浓度的垂直分布Fig.3 Vertical distribution of PCBs homologues’ average concentration

如图3所示, 除G2、G3采样区域外, 表层土壤中PCBs污染水平高于深层土壤, 深层土壤中四氯联苯所占比重最大, 其次是三氯联苯, 由于PCBs的低水溶性, 其在土壤中的渗滤并不十分明显[26], 按照PCBs同系物的性质, 低氯代组分更易挥发迁移, 所以通辽地区表层土壤低氯联苯呈高含量分布, 表明此处PCBs存在某持续的输入源.

2.3 土壤中PCBs源解析

通过分析环境样品中PCBs同系物的构成模式可以推测多氯联苯的来源、环境行为和环境归趋.如图2(b)所示, 地下水灌溉区域及污水灌溉区域表层土壤中PCBs组成形式相同, 表现为三氯联苯> 四氯联苯> 二氯联苯> 五氯联苯, 其他的同系物含量极少.采样区域土壤中PCBs同系物主要是由低氯组分构成, 这与在内蒙古的黄河拐断面中检测出的PCBs同系物组成类似[27].

我国国产的1号PCBs及2号PCBs分别应用于电力电容器的浸制剂和油漆添加剂, 进口的PCBs制成品则主要是20世纪70~80年代进口的电压器和电力电容器, 以及含有PCBs的液压油和导热油[18].为了调查通辽地区的PCBs的来源, 对PCBs的同系物和单体分别进行了相关性分析及主成分分析, 如表3所示, 除七氯联苯外, 其他各组分之间均显示出较高相关性.显著相关性表明了其相似的源及环境行为[28].对检测的PCBs同系物进行主成分分析, 如表4所示.提取特征值大于1的主要分子, 共有2个成分, 其方差贡献率分别为76.306%及19.068%, 累计贡献率达95.374%.

表3 不同PCBs同系物的相关性分析 Tab.3 Correlation analysis of different PCBs homologues
表4 主成分变异系数分析结果 Tab.4 Analysis results of variable coefficient of principal components

表5为不同PCBs同系物的因子载荷表.从表5可以看出, 主成分1中每个PCBs同系物均有较大的正载荷, 这说明通辽地区农田土壤PCBs的来源中主成分1占主要地位.我国国产1号变压器油中PCBs主要以低氯代PCBs即以三氯联苯为主, 其次是四氯和二氯代联苯, 总含量在95%左右[29], 采样区域土壤中二、三、四氯联苯含量之和占PCBs总量的90%, 因而主成分1可能主要来源于国产1号变压器油的泄漏, 以污水灌溉的形式在农田土壤中积累.主成分2中四氯联苯具有相对较大的正载荷, 负方向三氯联苯因子载荷超过0.5, 由于三氯联苯和四氯联苯组分较轻, 氯原子数较低的低氯代 PCBs 比氯原子数较高的高氯代 PCBs 蒸汽压高, 更容易在大气中进行迁移[1], 因而低氯联苯更多的集中在表层土壤, 又考虑农村土壤非PCBs的直接来源, 故推测主成分2的污染来源于大气沉降, 本文研究区域农田土壤中PCBs来源与金华城区土壤研究相似[18], 金华城区工业园区土壤多数采样点中的PCBs来源于1号变压器油, 农田及公园土壤中的PCBs多来源于大气沉降, 因而推测本文研究区域中的1号变压器油是由污水灌溉带到农田土壤中的.

表5 因子载荷表 Tab.5 Factor loading table
2.4 生态风险评价

运用美国学者Long等[30]建立的污染物风险评价标准综合评价研究区域PCBs潜在风险情况.用毒性效应值来评估其生态风险: ERL表示低毒性效应值, 其值为22.7μ g· kg-1, 当土壤中多氯联苯小于 ERL, 则生态风险概率小于10%; ERM表示毒性效应中值, 其值为180μ g· kg-1, 当土壤中多氯联苯大于 ERM, 则生态风险概率大于75%.64个土壤样品中总PCBs的含量远小于 ERL.由此可知, 土壤中PCBs对生物毒性效应几率小于10%, 为轻度生态污染.

使用污染物的毒性当量因子(Toxic Equivalency Factor, TEF)值与其质量浓度的乘积来表示其毒性当量(Toxic Equivalency, TEQ)浓度.

TEQ=PCBi×TEFi(1)

式中: TEQ为类二噁英类PCBs毒性当量浓度, pg· g-1; PCBi为某二噁英类PCBs质量浓度, pg· g-1; TEFi为某二噁英类PCBs毒性当量因子.

本文研究区域样品只监测到4种类二噁英PCBs, 分别是PCB77、PCB81、PCB105和PCB118.表6总结了世界卫生组织(WHO)1998及2005年公布的污染物的毒性当量因子值[31, 32], 根据表6数据计算本文样区PCBs的 TEQ水平, 如表7所示.

表6 各类二噁英类PCBs对应的TEFi Tab.6 TEFivalues of dioxin-like PCBs
表7 各采样区域PCBs的TEQ Tab.7 TEQof PCBs in sampling areas pg· g-1

表7可知, 整体来说污灌区的毒性当量浓度大于清灌区, 荷兰和加拿大政府分别规定多用途土壤所允许的 TEQ为25μ g· kg-1和100μ g· k g-1[33], 因此研究区域的 TEQ远低于荷兰和加拿大的标准, 生态风险小, 这与环境标准风险评价法所得的结论一致.但是3个采样区域的 TEQ污灌区均高于清灌区, 由此可知污水的长期灌溉会增大PCBs对土壤的的生态风险, 又考虑到PCBs的生物蓄积及难降解性[4, 8], 应对其加以重视和控制.

3 结论

1)通辽地区PCBs受污染水平较低, 其中再处理工业废水的混合灌渠PCBs浓度最大, 地下水灌溉区域也有一定程度的污染, 主要以低氯联苯为主, 样品PCBs同系物组成以三氯、四氯联苯所占比例最高.总体来说, 土壤样品中PCBs在深层土壤的浓度低于表层土壤.

2)通辽地区PCBs的污染主要来源于国产1号变压器油的泄露, 污水灌溉是最显著的污染源, 其次是大气沉降.

3)通辽地区农田土壤环境质量已受到人为活动的影响, PCBs生态风险整体处于较低水平.但污水的长期灌溉会增大PCBs对土壤的生态风险, 考虑到PCBs的生物蓄积及难降解性, 应予以重视.

The authors have declared that no competing interests exist.

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